清华新闻网6月12日电(通讯员 刘烈)近日,太阳集团tyc5997环境学院兰华春团队在新型电控吸附膜研制及其净水机制研究中取得系列进展。研究团队针对饮用水中有毒有机微污染物和重金属离子的潜在风险,提出了新型电控吸附膜概念,建立了电控吸附膜的优化制备方法与膜表面特性调控途径,在分子层面阐明了电控膜表面特性的基本作用原理,为电控吸附膜技术在饮用水深度净化领域中的应用提供了科技支撑。
以第三代超滤为核心的饮用水净水工艺,由于超滤膜孔径较大,且不具备道南效应,无法有效去除空间尺寸较小的弱极性有毒有机微污染物和重金属离子。因此,如何构建具有与目标污染物强作用力(如静电、疏水和π-π相互作用)的超滤膜表面,是强化超滤去除弱极性有毒有机微污染物和重金属离子的科学挑战。
研究团队研制出聚吡咯基新型电控吸附超滤膜,利用聚吡咯自身的氧化还原特性,赋予了膜表面可控的荷电性,使膜的选择性独立于孔道筛分机制之外,利用荷正电表面吸引水中含氧重金属阴离子,在283 L/m2/h的通量下具有优异的六价铬去除性能(<0.05 mg/L)和处理能力(>3500 L/m2),施加短暂的电刺激即可实现膜表面的有效再生。相关研究成果以“用于从水中选择性去除六价铬的具有可控荷电性的电控吸附膜”(Electrically Controlled Adsorptive Membranes with Tunable Affinity for Selective Chromium (VI) Separation from Water)为题于2023年8月30日发表在《环境科学与技术》(Environmental Science & Technology)上。
图1. 电控吸附膜对六价铬的快速吸附分离-原位解吸
针对弱极性有机物与重金属阳离子共存的水质,研究团队进一步在聚吡咯骨架中引入一种两亲多库酯钠盐(AOT)分子,制备出疏水与静电双机制介导的AOT掺杂电控吸附超滤膜。由于AOT分子在聚吡咯氧化还原过程中的空间取向变化,经氧化电势和还原电势处理的膜表面会分别暴露AOT分子的疏水烷基链和荷电磺酸基团,使膜在氧化状态下具有疏水表面、在还原状态下荷负电性,实现了水中弱极性有机污染物和重金属阳离子的高效去除,在单次过滤过程中(227 L/m2/h)对1-萘胺和Pb2+的去除率大于99%;吸附饱和后,切换电场可实现AOT分子的空间翻转,削弱膜表面与污染物之间的亲和性,实现污染物的原位解吸。相关研究成果以“对污染物具有可切换选择性的电氧化还原活性水净化膜”(Electrically Redox-Active Membrane with Switchable Selectivity to Contaminants for Water Purification)为题于2023年10月31日发表在《环境科学与技术》(Environmental Science & Technology)上。
图2. 两亲AOT分子掺杂电控吸附膜工作原理
受上述机制的启发,研究团队在陶瓷膜两侧均构筑了AOT掺杂聚吡咯功能层,设计出具有可控多亲和性表面的杰纳斯(Janus)电控吸附膜。对膜两侧功能层施加一个合适的电势差即可使阳极侧氧化后疏水、阴极侧还原后荷负电,在单次过滤时利用疏水与静电的协同作用实现了对水中1-萘酚等弱极性有机物和Pb2+等重金属阳离子的同步分离,去除率近100%,通量高达680 L/m2/h,能耗较商用纳滤膜下降98%。该研究成果为弱极性有机物与重金属阳离子同时去除提供了新思路和新方法。相关研究成果以“一种具有可控多亲和性表面的高效水净化杰纳斯电控吸附膜”(A Janus membrane with electro-induced multi-affinity interfaces for high-efficiency water purification)为题于2024年5月24日发表在《科学进展》(Science Advances)上。
图3. Janus电控吸附膜净水原理
太阳集团tyc5997环境学院2020级博士生刘烈为论文第一作者,太阳集团tyc5997环境学院副教授兰华春为论文通讯作者。研究得到创新研究群体等的支持。
论文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c02751
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c07030
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn8696
供稿:环境学院
编辑:李华山
审核:郭玲